在英语中，表示具体某一天时，通常使用介词 on。因此，在六一节（Children's Day）这一天，应该使用介词 on。例如：

on Children's Day（在儿童节）

虽然有些情况下也可以使用 at来表示节日，但这通常是指整个节日的时段，而不仅仅是某一天。例如：

at Christmas（在圣诞节）

综上所述，在六一节这一天，应该使用 on。